Carole Laure fait ses débuts d'actrice au cinéma, au Québec, avec le cinéaste Gilles Carle. Ils tournent sept films ensemble, parmi lesquels La Mort d'un bûcheron, La Tête de Normande St-Onge et Maria Chapdelaine. Elle interprète également deux films musicaux : Fantastica de Gilles Carle et Night Magic de Lewis Furey, coécrit avec Leonard Cohen. Depuis 1977, elle mène en parallèle une carrière d'actrice et de chanteuse en France et au Canada. Elle a tourné plus d'une trentaine de longs métrages, entre autres Préparez vos mouchoirs de Bertrand Blier, Sweet Movie de Dušan Makavejev, La Menace d'Alain Corneau et À nous la victoire de John Huston.

En collaboration avec Lewis Furey, elle signe sept albums comme chanteuse. Elle donne des concerts-spectacles à Paris dans les salles telles que l'Olympia, le Bataclan, le Théâtre de la Porte St-Martin et le Théâtre Déjazet, et effectue plusieurs tournées dans le monde, notamment au Japon, aux États-Unis, au Canada, en France, en Suisse et en Belgique. Pour ses huit vidéos musicales et ses spectacles, elle travaille avec les chorégraphes Edouard Lock, Wim Vandekeybus et Claude Godin.

En 2001, elle réalise son premier long métrage, Les fils de Marie, sélectionné à La Semaine de la critique, au Festival de Cannes, en 2002. En 2003, elle écrit et réalise son deuxième film CQ2, sélectionné à La Semaine de la critique du Festival de Cannes en 2004. Son troisième long métrage, La Capture, réalisé en 2006, est présenté au Festival de Locarno en 2007. Carole Laure a été vice-présidente du jury de la section Un certain regard au Festival de Cannes en 2003. Son quatrième long métrage, Love Project, réalisé en 2014, a été présenté au Festival du Nouveau Cinéma et à la "Mostra Internacional de Cinema de Sao Paulo .